Nokia E66 z akcentami ze stali nierdzewnej i płynnym mechanizmem rozsuwania wyróżnia się subtelnym stylem. Smartphone oferuje dwa tryby pracy, służbowy i osobisty. Profil służbowy umożliwia korzystanie z funkcji biznesowych telefonu, takich jak służbowy e-mail, kalendarz, oprogramowanie biurowe oraz inne aplikacje dla biznesu. Po pracy, za pomocą jednego przycisku użytkownik może wybrać profil osobisty, w którym ma bezpośredni dostęp do prywatnej skrzynki pocztowej oraz funkcji multimedialnych telefonu takich jak: odtwarzacz MP3, odtwarzacz wideo, nawigacja czy galeria. Zmienia się też jednocześnie tło wyświetlacza, tematy, powiadomienie o otrzymanych wiadomościach e-mail. Kalendarz daje miedzy innymi intuicyjną możliwość -wskazania- wolnych terminów na spotkania. Kontakty zostały wyposażone w funkcję - podpowiadania. W celu wyszukania konkretnego kontaktu użytkownik nie musi wchodzić do aplikacji – wystarczy, że zacznie od razu wpisywać na klawiaturze początek nazwy kontaktu, a telefon mu ją dopowie. Oprócz intuicyjnej poczty elektronicznej i błyskawicznego dostępu do kalendarza, kontaktów Nokia E66 umożliwia korzystanie z najnowszych usług Ovi, map, muzyki oraz multimediów. Użytkownicy mogą szybko i płynnie przeglądać strony internetowe za pośrednictwem szybkiej transmisji danych HSDPA, WLAN i sieci 3G, korzystać z nawigacji przy użyciu usługi A-GPS i aplikacji Nokia Maps, słuchać muzyki zapisanej na karcie pamięci o pojemności do 8 GB oraz robić zdjęcia aparatem 3,2 Mpix \z automatycznym ustawianiem ostrości lub prowadzić videokonferencję dzięki drugiej kamerze VGA.